Adv. Mater.:电化学锂离子插层剥离和共价键功能化的MoS2膜用于离子筛分

由于淡水资源有限和环境污染增加,淡水稀缺问题在世界范围内受到越来越多的关注。海水淡化和水回收再利用是缓解这一问题的有效策略,这两种方法都需要从水中分离污染物分子或盐离子。最近,通过将2D 纳米片(GO、MXenes和TMDs)有序堆叠形成的纳米层状膜在海水淡化和纳滤方面的研究已经展现出较好的应用前景。TMDs膜相较于GO和MXenes膜有较好的抗溶胀性能,但是原始的TMDs膜的有效层间距只有0.3 nm左右,调控TMDs膜的层间距对于海水淡化性能尤为关键, 需要找到一种简单高效的调控方法。

近日,香港城市大学曾志远教授联合美国卡内基梅隆大学Amir Barati Farimani教授和清华大学王海辉教授,报道了一种通过电化学剥离和共价修饰来制备MoS2纳米膜的方法,得到了一种高染料截留率、高脱盐性能、稳定的MoS2膜材料。具体来讲,通过优化电化学锂离子插层MoS2的截止电压来获得插层锂原子均匀分布的MoS2,接着在有机碘分子的水溶液里面进行超声10-15 min,剥离得到的单层MoS2纳米片迅速与溶液里面的有机碘分子嫁接,从而完成功能化。然后通过真空抽滤,从而制备出MoS2膜(MoS2-amide和MoS2-ethanol),这两种膜都表现出高效的脱盐性能。

图1. 用于海水淡化的共价功能化 MoS2 膜的制备方法示意图。图片来源: Adv. Mater.

采用这种方法制备的MoS2-amide和MoS2-ethanol膜在反渗透模式下表现出了> 90%的染料截留率(包括罗丹明B即RhB、结晶紫CV、酸性品红AF、甲基橙MO和伊文思蓝EB),五次连续测试性能没有衰减。同时,MoS2-amide膜对NaCl截留率> 80%,高于大多数的无机膜材料。这种出色的脱盐性能归功于膜层间的空间位阻,带电膜表面与离子的静电排斥作用以及修饰的官能团与离子的结合力。并且MoS2-amide和MoS2-ethanol膜在水里面展现出了比MXenes和GO膜更好的抗溶胀性能,并且在盐溶液里面浸泡七天后膜稳定性依然很好。分子动力学模拟也证明了官能团的嫁接可以有效的增强MoS2膜的筛分性能和水渗透的速率。

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图2. MoS2-amide和MoS2-ethanol膜的盐溶液稳定性以及对染料和NaCl的截留性能。图片来源:Adv. Mater.

本文通过将电化学插层了锂离子的MoS2在有机碘化物的水溶液中直接剥离,同步嫁接官能团的策略,可以大大缩短制膜工艺的时间。共价修饰的MoS2可以精细调控膜的层间距,从而得到出色的染料截留率和脱盐性能。总体而言,这项工作提出了一种用于水净化的高性能二维层状膜的高效制备方法。

这一成果近期发表在Advanced Materials 上,原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面):

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Simultaneous electrochemical exfoliation and covalent functionalization of MoS2 membrane for ion sieving

Liang Mei, Zhonglin Cao, Ting Ying, Ruijie Yang, Huarong Peng, Gang Wang, Long Zheng, Ye Chen, Chuyang Y. Tang, Damien Voiry, Haihui Wang, Amir Barati Farimani, Zhiyuan Zeng

Adv. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adma.202201416